El nuevo técnico inicialmente iba a ser Manuel Preciado, pero el entrenador cántabro falleció el mismo día que iba a ser presentado, el 7 de junio de 2012. El club optó por la contratación de Julio Velázquez, y para volver a Primera el club cuenta con el regreso de Uche y los fichajes de Mellberg, Cavenaghi y «el rifle» Pandiani. Con esta victoria Marcelino García Toral necesitaba nuevos jugadores para hacer frente a tres competiciones y consiguieron la cesión de Denís Chéryshev procedente del Real Madrid C. F., ficharon a Luciano Vietto y a Jonathan Dos Santos entre otros fichajes como Antonio Rukavina. Tras el parón post-coronavirus el conjunto empezó la Liga en 12.ª posición pero una excelente racha le llevó a posiciones europeas, posiciones que confirmó en la penúltima jornada contra el Real Madrid. En la primera jornada de Liga, el Villarreal empata en el Benito Villamarín (1-1) ante el Real Betis, con un gol de Soldado.
En la décima jornada llegaría otra derrota, esta vez frente al Valencia C. F. por (1-3), con una sensacional actuación de Mustafi que hizo un doblete. Juanjo Valencia no tuvo rival de 1992 a 1997. Dotado de unos reflejos extraordinarios, destacaba en las distancias cortas, teniendo en los pies su punto más débil. Para Competición no, dando por bueno el desgarrador relato del Real Madrid en sus alegaciones: «Tal decisión vendría determinada por la omisión de la SALA VAR de la totalidad de la jugada, sin mostrar la agresión realizada segundos antes por los jugadores 19 y 25 del equipo local, que le agarran del cuello, de modo que el jugador expulsado en un intento desesperado por quitarse de encima el brazo del jugador rival del cuello, ante el inminente riesgo de asfixia, se quita de encima, instintivamente al jugador rival. A partir de este momento llegaría el mejor momento del conjunto de Villarreal, logrando cinco victorias consecutivas en liga, una de ellas en el Estadio Vicente Calderón frente al Atlético de Madrid con un gol de Luciano Vietto, además en este mes de diciembre cerraría su participación en la Europa League con una victoria por (0-2) ante el Apollon Limassol, pasando a los dieciseisavos de final como segundo de grupo por detrás del Borussia Mönchengladbach, enfrentándose en dicha ronda contra el Salzburgo.
Los de Marcelino ganaron a Granada C. F. (1-0), Málaga C. F. (1-0) y Levante U. D. (3-0) en El Madrigal, mientras que empató frente al R. C. D. Espanyol en Cornellá (2-2), Athletic Club en Estadio de San Mamés (0-0) y Atlético de Madrid en el Estadio Vicente Calderón (0-0). En dieciseisavos de Europa League, eliminó al SSC Nápoles, uno de los cocos de la competición, tras derrotarle en El Madrigal (1-0) y empatar en San Paolo (1-1). El Bayer Leverkusen fue su rival en octavos, al que también eliminó tras el 2-0 en España y el 0-0 en Alemania. A continuación, pasó por una mala racha que comenzó con la derrota en el Ciutat de Valencia ante el Levante U. D. (1-0) y se prolongó con resultados como el empate en el Estadio de Gran Canaria (0-0), la derrota en casa ante el Celta de Vigo (1-2) o el desastre de El Alcoraz (3-2) ante la S. D. Huesca en dieciseisavos de la Copa del Rey. Tras la derrota en Liverpool, el Villarreal vio finalizada su temporada 2015-2016 y los dos encuentros ligueros que le restaban se saldaron con dos derrotas.
Empezó la liga empatando a 4 contra Granada C. F. y tras una mala racha cosechó varias victorias consecutivas hasta la derrota contra la S. D. Eibar en el Estadio Municipal de Ipurúa tras terminar la primera vuelta de forma excelente con victorias fuera de casa contra la Real Sociedad y Sevilla F. C. se fichó a Paco Alcácer, fichaje más caro de la historia del club. Además, en la Liga de Campeones el Villarreal avanza hasta cuartos de final, donde su verdugo fue nuevamente el Arsenal F. C. inglés, mientras que en la Copa del Rey es eliminado prematuramente por el Polideportivo Ejido, rival de Segunda División B, tras sufrir una escandalosa goleada de 5-0 en la ida y un 1-1 en la vuelta en El Madrigal. El equipo castellonense terminó la primera vuelta ganando por 5-1 a la Real Sociedad, situándose en quinto puesto con 34 puntos. Fue una campaña con hasta tres entrenadores donde la marcha de Santi Cazorla, las lesiones de más de 10 jugadores, y haber perdido hasta 16 puntos en los últimos 5 minutos de partidos, acabaron condenando al equipo amarillo.
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